Realizado em Maceió/AL, de 28 a 30 de Agosto de 2013.
ISBN: 978-85-85905-04-0
TÍTULO: A DESCRIÇÃO MATEMÁTICA DA SÍNTESE ELETROQUÍMICA DOS POLÍMEROS CONDUTORES, MODIFICADOS PELOS GRUPOS DOS ÉTERES DE COROA
AUTORES: Tkach, V. (CHNU) ; Nechyporuk, V. (CHNU) ; Yagodynets, P. (CHNU)
RESUMO: O sistema eletroquímico da síntese dos polímeros condutores na base dos compostos
heterocíclicos, modificados pelos grupos dos éteres de coroa, foi descrito
matematicamente. O modelo matemático foi analisado por meio da teoria de
estabilidade linear e análise de bifurcações. Os critérios de estabilidade foram
inferidos com o uso do critério Routh-Hurwitz. A instabilidade oscilatória é
causada pela ação dos fatores superficial e eletroquímico.
PALAVRAS CHAVES: polímeros condutores; éteres de coroa; eletropolimerização
INTRODUÇÃO: O estudo dos polímeros condutores é muito importante na química orgânica
contemporânea [1 – 20], o que se explica pelo fato de eles poderem combinar as
propriedades dos plásticos (resistência à corrosão, peso relativamente baixo,
versatilidade), condutividade e flexibilidade na modificação.
Na sua maioria, os polímeros condutores são insolúveis [1 – 4], o que
que deixa usá-los nos revestimentos protetores de corrosão. Porém, os polímeros
condutores solúveis também podem ser usados.
Um dos exemplos de tais polímeros são os PC, modificados pelos grupos
dos éteres de coroa. Estes podem ser usados, por exemplo, na formação dos
complexos metálicos, na estabilização de nanopartículads e noutras áreas (o uso
dos politiofenos, modificados pelos éteres de coroa é descrito no artigo [4].
Tais polímeros se obtêm em 2 etapas. Na primeira, ocorre a
policondensação do monômero tiofénico (neste caso, é (3,4-di-
hidroximetil)tiofeno) com as moléculas de politiofenglicol e na segunda, a
ligação dos anéis tiofénicos nas posições 2-5 por meio da eletropolimerização.
Como os processos da eletrossíntese dos polímeros condutores é
acompanhada pelas instabilidades eletroquímicas [5 – 20], é preciso descrever
matematicamente este sistema, a fim de poder prever a ocorrência de estabilides
e evitá-la. Nos artigos anteriores, nós temos feito uma tentativa de descrever
matematicamente o processo da eletropolimeriação do composto heterocíclico em
diferentes condições [11 – 20]. Ora, o nosso objetivo é a descrição matemática
do processo da eletro-obtenção dos polímeros condutores solúveis, modificados
pelos grupos dos éteres de coroa.
MATERIAL E MÉTODOS: Para descrever este sistema, introduzimos as novas variáveis
- c – a concentração do monômero na camada pré-superficial
- M – a concentração superficial do monômero na superfície do elétrodo
- P – a concentração superficial do polímero produto da policondensação
A fim de simplificar o modelo, supomos que a solução esteja agitando-se
– destarte podemos menosprezar a influência do fluxo de convecção, também
supomos que o eletrólito de suporte, bem como o polietilenglicol, estejam em
excesso e assim podemos menosprezar o fluxo de migração e despesas do ánion
dopante. A distribuição concentracional na camada pré-superficial, cuja
espessura supõe-se constante e igual a δ, é suposta a ser linear. Mais uma
suposição, aceita neste caso é de que a policondensação venha sempre antes da
eletropolimerização (embora haja possibilidade de as reações correrem na ordem
reversa).
O monômero na camada pré-superficial. Entra nela por meio da difusão e
por meio da dessorção e sai dela adsorvendo-se na superfície do elétrodo.
Destarte, a equação de balanço da concentração pré-superficial do monômero pode
ser descrita como:
(1)
Sendo Δ o coeficiente da difusão, c0 a concentração de monômero, v1 e v-1 são
as velocidades de adsorção e dessorção do monômero.
O monômero na superfície. Entra nela no processo de adsorção e sai por
meio de dessorção. Também desaparece durante a reação de policondensação. Assim
sendo, a equação de balanço é descrita como
(2)
Sendo Γ1 a concentração máxima do monômero na superfície, v2 a
velocidade da policondensação.
O polímero de policondensação. Aparece no processo da policondensação e
é transformado no processo da eletropolimerização. Portanto, temos a equação de
balan
RESULTADOS E DISCUSSÃO: O comportamento neste sistema será analisádo por meio da teoria de estabilidade
linear. A matriz funcional de Jacobi, cujos elementos são calculados para o
estado estacionário, pode ser vista como:
Sendo:
As novas variáveis foram introduzidas a fim da simplificação da análise.
Destarte, o determinante do Jacobiano pode ser descrito como:
Estabilidade de estado estacionário: Segundo o critério Routh e Hurwitz [21], o
requisito de estabilidade do estado estacionário para esta matriz é Det J<0,
então, o valor crítico do parâmetro de difusão κ vai ser:
Que pode ser interpretado assim: a estabilidade do estado estacionário é mais
provável quando a velocidade de difusão for superior à da adsorpção do monômero
(parâmetro χ).
Instabilidade monotônica, cuja condição é Det J>0, ocorre no caso de
Neste caso, no sistema coexistem 2 ou mais estados estacionários. Deles o
sistema escolhe um, o qual se destrói ao se mudarem as condições.
Instabilidade oscilatória. As condições da instabilidade oscilatória neste
sistema são semelhantes aos observados nos casos anteriores [11 – 20].
Geralmente, a condição da ocorrência da bifurcação de Hopf requer a presença dos
elementos positivos na diagonal principal do Jacobiano. As causas do
comportamento oscilatórioEstes elementos, neste caso, podem ser:
θ, G>0 – o fator superficial da atração entre as partículas adsorvidas
W2<0 – o fator da influência da polimerização eletroquímica sobre a dupla camada
O caso de G>0 pode também definir os desvios positivos da cinética da
policondensação de Carrothers (aparição de novos grupos funcionais
participantes), bem como o fator autocatalítico da policondensação, mas estes
casos são diferentes.
O sistema, mencionado anteriormente, em que a policondensação ocorre depois da
CONCLUSÕES: CONCLUSÕES
1. No sistema com a obtenção eletroquímica dos polímeros condutores,
modificados pelos grupos funcionais dos éteres de coroa, existem estruturas
dissipativas temporais, cuja existência é mantida pela difusão do monômero e pela
formação do polímero condutor com os grupos dos éteres de coroa
2. O estado estacionário tem mais probabilidade de ser estável se a
velocidade da difusão for maior da da adsorção, ou seja, no tempo da difusão do
monômero ao espeço de reação.
3. As causas do comportamento oscilatório são os mesmos que os observados nos
sistemas semelhantes, mais o fator cinéti
AGRADECIMENTOS:
REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICA: 1. de Andrade V.M., “Confecção de biossensores através da imobilização de biocomponentes por eletropolimerização de pirrol”, Tés. M. Eng. UFRGS., Porto Alegre, 2006
2. Mackenzie Peters E., “Preparation and properties of electrically conducting polymers formed by electropolymerization of heterocyclic compounds”, Thes. Deg. M.Sc. Chem.– 1987
3. Lemos Castagno K.R., “Eletropolimerização de pirrol sobre liga de alumínio 1100”, Tés. D. Sc. UFRGS., Porto Alegre, 2007
4. Roncali J. “Conjugated Poly(thiophenes): Synthesis, Functionalizatlon, and Applications”, Chem. Rev, 1992, 92 711 – 738
5. I.Das, N. Goel, S. K. Gupta, N.R. Agrawal “Electropolymerization of pyrrole: Dendrimers, nano-sized patterns and oscillations in potential in presence of aromatic and aliphatic surfactants”, J. Electroanal. Chem, 2012, 670, 1 – 10
6. M. Bazzaoui, E.A. Bazzaoui, L. Martins, J.I. Martins “Electropolymerization of pyrrole on zinc-lead-silver alloys’ electrodes in neutral and acid organic media, Synth. Met. 2002, 130, 1, 73-83
7. I.Das, N.R.Agrawal, S.A.Ansari, S.K.Gupta “Pattern formation and oscillatory electropolymerization of thiophene, Ind. J. Chem, 2008, 47A, 1798-1803.
8. K.Aoki, I. Mukoyama, J.Chen, “Polymerization and dissolution of polythiophene films”, Russ. J. of Electrochem, 2004, 3, 319 – 324
9. I.Das, N. Goel, N.R. Agrawal, S. K. Gupta, "Growth patterns of dendrimers and electric potential oscillations during electropolymerization of pyrrole using mono- and mixed surfactants”, J. Phys. Chem, 2010, 114, 40, 12888 – 12896
10. I. Das, N.R. Agrawal, S.K.Gupta, R.P.Rastogi, “Fractal growth kinetics and electric potential oscillations during electropolymerization of pyrrole”, J. Phys. Chem, 2009, 113, 5296 – 5301
11. V.V. Tkach, V.V.Nechyporuk, P.I. Yagodynets´. Estudio matemático de las condiciones de estabilidad en la polimerización electroquímica de compuestos heterocíclicos en presencia de oxidantes, Afinidad, 2013, 70, 561, 73 – 77
12. Tkach V.V., Nechyporuk V.V., Yagodynets’ P.I., Slipenyuk O.T. “The Mathematical Modeling Systems with electropolymerization of heterocyclic compounds on inert anodes in strong acid media”, 2nd International Conference in Organic Chemistry “Advances in Heterocyclic Chemistry”. – September 25-27, 2011, Tbilisi. – p. 47
13. . Tkach V., Nechyporuk V., Yagodynets´ P. A descrição matemática do comportamento eletroquímico durante o processo da sobreoxidação anódica dos polímeros condutores no meio muito ácido, Orbital Elec J. Chem. – 2012. – Vol. 4, N 1. – P. 39 – 44
14. V.Tkach, V. Nechyporuk, P.Yagodynets´ e M.Hryhoryak. A investigação do comportamento eletroquímico durante a síntese eletroredutiva de polímeros condutores na presença de catiões dos metais, Ciên. Tecn. Mat. – 2012. – Vol. 24. – N 1-2. – P.50 - 53
15. V.Tkach, V. Nechyporuk e P.Yagodynets´. Eletropolimerização dos compostos heterocíclicos. Modelos matemáticos, Ciên. Tecn. Mat. – 2012. – Vol. 24. – N 1-2. – P.54 – 58
16. V.V.Tkach, V.V. Nechyporuk – “Comportamento eletroquimico durante a sintese do revestimento polimerico condutor sobre aco nas misturas ACN-agua no meio fortemente acido”. –Anais do 2do Congresso Internacional de Corrosão INTERCORR-2012, 14-18 de maio 2012, Salvador, BA, Brasil, - N. 7
17. V.V.Tkach, V.V. Nechyporuk – “Descrição matemática da síntese
eletroquímica dos filmes de compostos oxi-hidroxi de cobalto (III) e durante a sintese dos compósitos deles com os polímeros condutores”. –Anais do 2do Congresso Internacional de Corrosão INTERCORR-2012, 14-18 de maio 2012, Salvador, BA, Brasil, - N. 19
18. V.V.Tkach, V.V. Nechyporuk, P.I. Yagodynets´, M.M. Hryhoryak
“A organização temporal durante a síntese catódica de compostos resistentes à corrosão, baseados em polímeros condutores”. –Anais do 2do Congresso Internacional de Corrosão INTERCORR-2012, 14-18 de maio 2012, Salvador, BA, Brasil, - N. 85
19. V.V. Tkach, V.V. Nechyporuk, O.T.Slipenyuk and B.P.Chayka – “The
mathematical description for the self-doped conducting polymer dissolution concurring with its repolymerization”. – 6th Spanish – Portuguese – Japanese Organic Chemistry Symposium, - 18 – 20 of July 2012, Lisbon, Portugal, P. 177
20. V.V. Tkach, V.V. Nechyporuk, P.I.Yagodynets – “La investigación matemática
de la sobreoxidación electroquímica de polipirrol en el modo potenciostático en el medio fuertemente ácido”. – XXVI Congreso Peruano de Química Mariano Eduardo de Rivero y Ustáriz. – 17 al 19 de Octubre de 2012, Arequipa, Perú, P. 134
21. Koper M.T.M. “Far-from-equilibrium phenomena in electrochemical systems:
oscillations, instabilities and chaos. –Ph. D. Thesis. Utrecht” Universiteit Utrecht 1994.