53º Congresso Brasileiro de Quimica
Realizado no Rio de Janeiro/RJ, de 14 a 18 de Outubro de 2013.
ISBN: 978-85-85905-06-4

ÁREA: Iniciação Científica

TÍTULO: ANÁLISE DO ESPECTRO VIBRACIONAL DOS COMPLEXOS ENTRE COMPOSTOS HETEROCÍCLICOS E HF: UM ESTUDO TEÓRICO

AUTORES: Patrícia Vieira, T. (UNIVERSIDADE FEDERAL DE PERNAMBUCO) ; Bezerra de Lima, N. (UNIVERSIDADE FEDERAL DE PERNAMBUCO)

RESUMO: Neste trabalho, estudamos como o processo de formação das LH podem modificar as propriedades vibracionais dos estiramentos próximos a LH de complexos entre os compostos heterocíclicos: acetilpiridina e acetilfurano como moléculas aceptoras de próton ácido e o ácido HF como molécula doadora de próton ácido. Para realizar os cálculos utilizamos o nível de cálculo B3LYP/6-31++G(d,p) através do programa de química quântica computacional GAUSSIAN 2003. Nossos cálculos mostraram que seis diferentes complexos podem ser formados entre os compostos heterocíclicos acetilpiridina e acetilfurano e o ácido HF. Em todos os casos, as frequências de infravermelho foram deslocadas para menores valores e suas respectivas intensidades de infravermelho associadas aumentaram após a complexação.

PALAVRAS CHAVES: ab initio; ligação de hidrogênio; espectroscopia de IV

INTRODUÇÃO: É bem conhecido que as ligações de hidrogênio (LH) são interações químicas que estão diretamente relacionadas com uma série de propriedades, como, por exemplo, propriedades estruturais, estabilidade energética, temperatura de ebulição e propriedades espectroscópicas[1-3]. As LH, por serem interações fracas, quando comparadas com ligações covalentes, não são fáceis de detectar via técnicas de espectroscopia. Entretanto, quando existe a presença de LH nos sistemas, as propriedades espectroscópicas dos grupos que estão próximos a ela normalmente são modificadas após a complexação. Cálculos ab initio de orbitais moleculares vêm sendo empregados nos estudos de complexos formados via LH entre moléculas aceptoras de próton ácido e moléculas doadoras de próton ácido. Esses estudos podem calcular as geometrias otimizadas dos complexos, ou seja, aquelas mais prováveis para existir, bem como suas respectivas estabilidades energéticas, propriedades termodinâmicas e propriedades vibracionais. Neste trabalho, estudamos como o processo de formação das LH podem modificar as propriedades vibracionais dos estiramentos próximos a LH de complexos entre os compostos heterocíclicos: acetilpiridina e acetilfurano como moléculas aceptoras de próton ácido, e o ácido HF como molécula doadora de próton ácido.

MATERIAL E MÉTODOS: Cálculos ab initio de orbitais moleculares usando a teoria do funcional de densidade (DFT)[4] com o funcional B3LYP[5] adicionado ao conjunto de funções base 6-31++G(d,p) foram utilizados como metodologia para simular as propriedades vibracionais dos complexos e das moléculas livres de complexação. O programa de química quântica usado foi o GAUSSIAN 03.

RESULTADOS E DISCUSSÃO: A figura 1 apresenta as geometrias completamente otimizadas dos complexos estudados neste trabalho. É importante ressaltar que nenhuma frequência imaginária foi encontrada nos cálculos, tal fato mostra que as estruturas calculadas correspondem a pontos de mínimo na curva de potencial de energia. Através desta figura, observamos que seis diferentes complexos podem ser formados entre os compostos heterocíclicos e o ácido HF, sendo quatro envolvendo o grupo C=O da molécula aceptora de próton ácido (R1), onde duas estruturas possuem o oscilador HF na posição cis e duas na posição trans em relação ao grupamento CH3. As demais estruturas podem ser formadas envolvendo o heteroátomo do ciclo aromático das moléculas aceptoras de próton (R2) e o ácido HF. A tabela 1 apresenta os valores de frequência de infravermelho do oscilador HF (νHF) após a formação das LH, bem como os deslocamentos dessas frequências (ΔνHF) e as razões de suas respectivas intensidades de infravermelho (AHF no complexo/AHF na molécula isolada) após a complexação. É importante observar que, em todos os casos, as frequências de infravermelho foram deslocadas para menores valores, por exemplo, para o complexo ACETILPIRIDINA˖˖˖HF (R1 CIS), o valor de ΔνHF foi de -651 cm-1. Também observamos que as intensidades de infravermelho associadas a essas frequências, aumentaram após a complexação, por exemplo, sendo a maior delas para o complexo ACETILFURANO˖˖˖HF (R1 CIS), cuja Acomp/Aisol foi de 18.7.

Figura 1

Geometrias otimizadas dos complexos entre os compostos heterocíclicos(acetilpiridina e acetilfurano) e HF.





CONCLUSÕES: Nossos cálculos B3LYP/6-31++G(d,p) mostraram que seis diferentes complexos podem ser formados entre os compostos heterocíclicos acetilpiridina e acetilfurano e o ácido HF. Nenhuma frequência imaginária foi encontrada nos cálculos, tal fato mostra que as estruturas calculadas correspondem a pontos de mínimo na curva de potencial de energia. Nossos resultados também mostraram que em todos os casos, as frequências de infravermelho foram deslocadas para menores valores e suas respectivas intensidades de infravermelho associadas aumentaram após a complexação.

AGRADECIMENTOS: Os autores agradecem a PROACAD/UFPE e ao CNPQ pelo suporte financeiro.

REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICA: [1] Nascimento, R. X. D.; Belarmino, M. K. D. L.; Lima, N. B.D., Int. J. of Qua. Chem. 112, (2012) 3147–3151
[2] Belarmino, M. K. D. L.; Lima, N. B.D., Ramos, M. N., Int. J. of Qua. Chem. 112 (2012) 3246–3251.
[3] Lima, N. B.D.; Ramos, M. N., J. of Mol. Struct. 1008 (2012) 29–34.
[4] A.D. Becke, J. Chem. Phys. 1993, 98, 5648.
[5] P. Geerlings, F. De Proft, W. Langenacker, Chem. Rev. 2003, 103,1793.