53º Congresso Brasileiro de Quimica
Realizado no Rio de Janeiro/RJ, de 14 a 18 de Outubro de 2013.
ISBN: 978-85-85905-06-4

ÁREA: Iniciação Científica

TÍTULO: Eterificação de Glicerol com Álcool Benzílico catalisada por óxido composto alumina-ítrio

AUTORES: Costa, W.B. (UFMA) ; Mendonça, C.J.S. (UFMA) ; Silva, F.C. (UFMA) ; Moura, K.R.M. (UFMA) ; Maciel, A.P. (UFMA)

RESUMO: Os éteres de glicerol foram sintetizados pela reação entre o glicerol e o álcool benzílico utilizando catalisador heterogêneo obtido a partir da modificação da superfície da alumina com o óxido ítrio e tratado com ácido sulfúrico fumegante. As reações de eterificação foram realizadas em um reator de alta pressão. Os produtos da reação foram caracterizados e quantificados por técnicas de Espectroscopia no Infravermelho com transformada de Fourier (FTIR), Cromatografia a gás com detector por ionização de chama (GC-DIC) e Cromatografia líquida de alta eficiência (CLAE-ELSD), nas quais foi possível verificar a eficiência do catalisador para reação de eterificação de glicerol.

PALAVRAS CHAVES: Síntese de materiais; Reação de Eterificação; Catálise heterogênea

INTRODUÇÃO: Com o aumento da produção nacional do biodiesel, devido ao incentivo do governo federal com a obrigatoriedade da adição de 5% de biodiesel ao diesel (Resolução n° 6 de setembro de 2009 do Conselho Nacional de Política Energética-CNPE) despertou-se a preocupação sobre o destino da glicerina, subproduto da transesterificação de triacilglicerídeos. Um grande receio é que o excesso de glicerina produzida possa ser descartado de maneira irresponsável no meio ambiente (COSTA, 2008). Uma aplicação promissora deste triálcool seria a sua transformação em mono, di e tri-éteres, pela reação de eterificação do glicerol, que podem ser usados como aditivos em gasolina e diesel misturado ao biodiesel (HUNT,1998). Para NOUREDDINI (2000), éteres de glicerol podem ser usados como substitutos valiosos de aditivos para combustível que dependem do esgotamento de fontes, da incerteza de preços e da crescente preocupação ambiental da matéria-prima de petróleo. Uma proposta para a eterificação do glicerol é a utilização do álcool benzílico, pois não necessita de alta pressão para que ocorra a reação (MOTA, 2009).Os catalisadores utilizados neste trabalho foram preparados pelo método dos precursores poliméricos. Este método é utilizado para catalisadores heterogêneos com a função de formar uma película fina com o precursor de interesse. (MACIEL et al., 2005). Sendo assim, o objetivo deste trabalho foi obtenção do catalisador de alumina modificada com ítrio e aplicá-lo como catalisador heterogêneo ácido na reação de eterificação do glicerol com álcool benzílico.

MATERIAL E MÉTODOS: Para obtenção do catalisador alumina-ítrio, empregou-se o Método dos Precursores Poliméricos. O precursor polimérico de ítrio foi adicionado à alumina (ALCOA) previamente dispersa em água sob agitação ultrassônica, seguido de secagem em banho maria a 70°C e o sólido obtido foi submetido a pré-calcinação a 400°C por 2 horas. Posteriormente, o catalisador foi tratado com solução 10% de ácido sulfúrico fumegante. Por fim, foi lavado com água destilada e colocado para secar em banho maria até total remoção da água de lavagem. A reação de eterificação foi conduzida num reator autoclave (PARR, modelo 4560) a 500 rpm, utilizando 0,5 g de catalisador, à 180 °C por 16 horas. Foram adicionados 68 mL de álcool benzílico e 10 g de glicerol na razão molar de 1:6 (Glicerol:Álcool Benzílico). Os produtos da reação foram caracterizados por Escpectrometria na região do infravermelho (SHIMADZU, IRPrestige-21) na região entre 4000 e 400 cm-1 utilizando com suporte pastilhas de brometo de potássio (KBr). A análise qualitativa foi realizada por cromatografia líquida de alta eficiência com detector ELSD-LT II, utilizando a coluna RP-18 CLC-ODS (150 mmX 4,6 mmX5µm), fase estacionária octadecil, como fase móvel uma mistura de acetonitrila e água (sistema de gradiente), fluxo da fase móvel de 0,8 mL/min, comprimento de onda de 220 nm e injeção em um loop de 20 µL. A análise quantitativa foi conduzida por cromatografia a gás com detector de ionização de chama (GC-DIC), com coluna capilar Zebron ZB-FFAP (30m x 0,25mm x 0,25µm). A programação do forno foi programada a 120 ºC (3 min), 20 ºC/min, 200 ºC (1,5 min), 10 ºC/min até 230 ºC (19 min). As temperaturas do detector e injetor foram de 250 ºC e volume de injeção de 1 µL.

RESULTADOS E DISCUSSÃO: No espectro de infravermelho (Figura 1) da alumina-ítrio tratada a 700°C pode-se observar o modo vibracional entre 460 a 750 cm-1 correspondem à ligação Al–O (HERNÁNDEZ e GONZÁLES, 2002). A região de 1520 cm-1, refere-se ao estiramento da ligação do CO32-, formado durante a obtenção do catalisador em atmosfera pouco oxidante. No espectro do catalisador tratado com ácido sulfúrico fumegante pode-se observar a ausência do modo vibracional do CO32- pois ocorreu a lixiviação dos íons carbonatos presentes na superfície do catalisador, promovendo o aumento dos sítios ácidos. O modo vibracional em 1640 cm-1 é atribuído às vibrações de estiramento e flexão dos grupos hidroxilas presentes em água adsorvida e água coordenada (HAN, GAO e CHEN, 2011). O espectro de infravermelho dos produtos da reação de eterificação do glicerol no tempo de 16 h apresentou picos correspondentes ao estiramento do grupo éter C-O-C, em 1070 cm-1. A Figura 2 apresenta os cromatogramas correspondentes aos três padrões de éteres e aos produtos da reação de eterificação do glicerol. Foi possível observar e estabelecer uma comparação através dos tempos de retenção entre os picos dos padrões os picos presentes nos produtos da reação. Observa-se por meio da sobreposição dos dois cromatogramas uma boa resolução dos picos dos produtos de interesse. O produto obtido através da reação de eterificação foi quantificado em um cromatógrafo a gás, onde foi possível observar que houve conversão em massa de 14% do glicerol em 13% e 1% de mono e di éter respectivamente. A baixa conversão do glicerol está relacionado a reação de autoeterificação do álcool benzílico, o que causou uma limitação na formação dos produtos.

Figura 1

Espectros de infravermelho do catalisador de Alumina ítrio a 700°C, antes e depois de ser tratado com o ácido sulfúrico fumegante.

Figura 2

Cromatograma da sobreposição dos padrões de éteres e dos produtos da reação de eterificação do glicerol.

CONCLUSÕES: O método de tratamento com ácido sulfúrico fumegante mostrou-se eficiente na modificação da superfície do catalisador, como é observado na análise feita através da espectroscopia na região do infravermelho. A sua utilização como catalisador apresentou bons resultados na eterificação do glicerol. Os resultados das análises por CLAE-ELSD e por CG-DIC apresentados indicam que ocorreu a conversão em mono, di-éter de glicerol e do éter dibenzílico.

AGRADECIMENTOS: CNPq,FAPEMA,NCCA e UFMA.

REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICA: COSTA, R. 2008. Glicerina: o tamanho do problema. Biodieselbr, 1, 3: 16-20. HAN, R.; GAO, D.; CHENC, K. Y3Al5O12. 2011. Nanocrystallites Prepared from a Novel Crystalline Precursor. Advanced Materials Research, 306-307: 1142-1147. HERNÁNDEZ, M. T.; GONZÁLEZ, M. 2002. Synthesis of resins as alpha-alumina precursors by the Pechinimethod using microwave and infrared heating. Journal of the European Ceramic Society, 2: 2861–2868. HUNT, B. A. 1198. Production of ethers of glycerol from crude glycerol the by-product of biodiesel production. Chemical and Biomolecular Engineering Research and Publications. Papers in Biomaterials. University of Nebraska. Lincoln. NOUREDDINI, H. 2000. Production of oxygenated biodiesel fuel of low cloud point. US Patent 6015440-A. MACIEL, A. P.; LEITE, E. R.; LONGO, E.; VARELA, J. A. 2005. Método sol-gel modificado para obtenção de alumina nanoencapsulada com terras raras. Cerâmica, 51, 317: 52-57. MOTA, C. J. A.; LACHRT, E. R.; GONÇALVEZ, V. L. C.; SILVA, C. R. B. 2009. Etherification of glycerol with benzyl alcohol catalyzed by solid acids. J. Braz. Chem. Soc, 20, 2.